开发同时兼具高能量密度与本质安全性的可充电电池，已成为下一代电化学储能技术的核心目标。锂金属因具有超高理论容量和最低电化学电位，被广泛视为终极负极材料，使锂金属电池成为下一代储能系统最具潜力的候选者之一。然而，传统液体电解质不可避免地面临电解液泄漏、易燃以及枝晶诱导寄生反应等问题，严重损害电池安全性和循环稳定性。固态聚合物电解质（SPEs）凭借紧密界面接触、机械柔性和可规模化加工等优势，为应对这些问题提供了有吸引力的路径，但其电化学性能从根本上受制于锂盐解离热力学、锂离子传输动力学和界面化学。锂盐解离不足与界面反应失控仍会导致Li⁺传输迟缓、锂金属界面不稳定。在众多SPEs中，聚(偏二氟乙烯-co-六氟丙烯)（PVDF-HFP）基体系因高介电常数、优异电化学稳定性、机械鲁棒性和与锂金属的良好相容性而备受关注，但其本征化学功能难以在电化学过程中差异化调控阳离子和阴离子。在含双(三氟甲磺酰)亚胺锂（LiTFSI）的电解质中，这一局限导致锂盐解离不足、Li⁺传输迟缓、可移动阴离子在电极界面持续积累，最终造成固体电解质界面（SEI）不稳定和电化学稳定性受损。尽管已有结构改性和功能调控努力，但往往只能改善离子传输或界面稳定性之一，同时调控二者仍是挑战。锂盐配位工程被认为可同时改善Li⁺传输和界面稳定性，但由于Li⁺传输与阴离子演化通过强库仑相互作用本质耦合，加速锂盐解离常牺牲界面稳定性，而稳定界面反应又常增强离子缔合、阻碍Li⁺传输。能否在单一聚合物框架内利用化学分化的分子功能位点选择性调控Li⁺和阴离子配位，同时保持其协同电化学耦合，仍是一个根本性未解问题。
针对这一难题，南京工业大学袁新海博士、吴宇平教授和东南大学汪涛副教授合作，提出将聚吡咯（PPy）引入PVDF-HFP电解质，构建具有化学分化配位位点的PPy调控固态聚合物电解质（PPyPL），通过位点选择性Li⁺/阴离子配位重构离子溶剂化化学。其配位结构产生差异化分子相互作用：吡咯氮位点优先配位Li+，而沿PPy骨架分布的氢位点与双(三氟甲磺酰)亚胺阴离子（TFSI-）相互作用，从而同时促进锂盐解离、加速Li+传输并导向LiF/Li3N富集界面形成。得益于离子溶剂化化学与界面演化的协同调控，PPyPL在室温（25°C）下实现0.76 mScm-¹的离子电导率和0.65的Li⁺迁移数，并具有超过8000 h的超长锂沉积/剥离稳定性，还在Li||LiFePO4（LFP）和Li||LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2（NCM811）固态全电池中实现优异倍率性能和耐久循环。该工作为调控先进SPEs中的Li⁺/阴离子配位、面向耐久固态锂金属电池（SSLMBs）提供了新策略。相关论文以“Polypyrrole as Dissociation Promoter and Interface Stabilizer of Solid Polymer Electrolytes for Solid-State Li Metal Batteries”为题，发表在Advanced Materials上。
中华人民共和国国家发展和改革委员会 中华人民共和国工业和信息化部 中华人民共和国应急管理部 中华人民共和国生态环境部 中华人民共和国科学技术部 中华人民共和国财政部 中华人民共和国商务部 中国石油和化学工业联合会
江苏省发展和改革委员会 江苏省工业和信息化厅 江苏省财政厅 江苏省生态环境厅 江苏省科学技术厅 江苏省商务厅 江苏省应急管理厅 江苏省市场监督管理局 江苏省统计局
北京市化学工业协会 天津市石油和化工协会 辽宁省石油和化学工业协会 内蒙古石油和化学工业协会 重庆市石油与天然气学会 河北省石油和化学工业协会 山西省化学工业协会 吉林省能源协会 黑龙江省石化行业协会 浙江省石油和化学工业行业协会 安徽省石油和化学工业协会 福建省石油和化学工业协会 江西省石油和化学工业协会 河南省石油和化学工业协会 湖北省石化行业协会 湖南省石油化学工业协会 广东省石油和化学工业协会 海南省石油和化学工业行业协会 四川省化工行业协会 贵州省化学工业协会 云南省化工行业协会 陕西省经济联合会 甘肃省石化工业协会 青海省化工协会
电话：协会：025-8799064 学会：025-86799482
会员服务部：025-86918841
信息部：025-86910067
传真：025-83755381
邮箱：jshghyxh@163.com
邮编：210019
地址：南京市梦都大街50号东楼(省科技工作者活动中心)5楼
苏公网安备 32010502010057号
备案号：苏ICP备2026013520号-2 “坚决打赢禁毒人民战争”专栏—法律法规
电话：025-8799064
会员服务部：86918841
信息部：86910067
传真：025-83755381
邮箱：jshghyxh@163.com
邮编：210019
地址：南京市梦都大街50号东楼(省科技工作者活动中心)5楼
苏公网安备32010502011424号
